離子液體（IL）或熔化的離子液體（離子凝膠）由于與水性和有機電解質相比具有優異的電物理穩定性而被廣泛用于超級電容器（SC）。 然而，最初在 SC 中使用離子液體和離子凝膠的努力并不成功，因為大而平滑連接的離子無法有效地進入傳統多孔碳的孔隙。 為了克服這一限制，碳電極的設計原理轉向創建共聚物或大孔，以增強離子傳輸，同時保持良好的孔隙率。 因此，需要設計能夠增強電物理活性表面、增加能量存儲容量并保持功率傳輸速度的離子傳輸路徑。

日前，日本仁荷學院李建恒院士團隊與漢口大學袁六哲院士團隊在《》中報道了一種優化碳電極的電物理活性表面，然后通過結合3D有序/互連大雜化碳與離子凝固一種凝膠-電解質組合的策略，以提高能量存儲性能。 通過窗口互連的宏觀混合設計可以促進固體離子凝膠電解質中電解質離子的傳質，并有效利用碳電極表面進行電容儲能，從而形成超過上限的高儲能性能。 具有卓越彎曲/折疊耐久性的全固態 SC 也得到了成功演示。 該結果可為粘性塊狀離子液體或離子凝膠作為電解質時碳電極的表面借用和電容儲能提供重要參考。

作者采用電解質離子（PVDF-HFP 基質中的 [EMI][BF4]）策略有效接觸無定形碳表面，使用硬模板膠體二氧化鈦晶體 (3DMC) 壓印 3D 有序且互連的介孔/大孔碳，從而提高對稱SC的儲能能力。 精確設計的窗口互連反向-fcc大共聚物和3DMC的大孔（24、49和127 nm，分布表示為 和 ）有效地促進了固體離子凝膠電解質中離子液體的傳質，并且所開發的孔隙率是由熱CO2產生的激活，提供全固態SC的高儲能性能。 作者將表面積分別為 1548 和 3578 m2g-1 的碳球 (CS) 表示為 和 。

圖 1.a) 3D 互連大型雜化碳（左）的示意圖，促進 3DMC 內的離子傳輸（中）和 3DMC 微孔表面的電容儲能（右）。 b)、c)、d) 和 e) 的 TEM 圖像。 、 和 的組織表征：f) 氮等溫線，來自 g) 和 h) BJH 方法的 PSD。 i) 、 、 和 相對于孔徑的累積表面積 (ASA)。

為了評估 3DMC 的電物理特性，我們通過在 3DMC 或 CS 電極上夾入固態離子凝膠 ([EMI][BF4]/PVDF-HFP) 來組裝對稱紐扣電池。 不同掃描速度下的循環伏安法 (CV) 測量顯示可逆和圓形輪廓，0-4 V 的寬工作電流證實了 3DMC 的有效電容儲能； 而觀察到的 CS 相對傾斜的分布表明電容特性較差。 比較掃描速度為 s-1 時的 CV 曲線，得出電壓密度趨勢：

圖2.3 DMC型和CS型紐扣電池的電物理特性。 a）碳電極和離子凝膠固體電解質對稱組裝示意圖。 b) 掃描速率為 500 mVs-1 時的 CV 曲線，c) 電壓密度為 1 Ag-1 時的 GCD 曲線，d) 3DMC 和 CS 在 0.5 至 50 Ag-1 不同電壓密度下基于電極的離子凝固凝膠電解質速度保持力。 e) 該圖與 IL、有機和水性雙電層電容器 (EDLC) 的比較。 f) 在2Ag-1的電壓密度下5000次循環的常年穩定性。

作者通過電物理阻抗譜 (EIS) 研究了 3DMC 電物理特性的數學起源。 將圖擬合到等效電路，所有樣品的低頻區域都顯示出幾乎垂直的線，表明理想的電容行為。 在高頻區，等效串聯內阻（Rs）由曲線圖3500、49、127與實軸相交得到，其中包括電極、集流體、電解液和紐扣電池容器的總電阻值。 電極/電解質界面的電荷轉移內阻（Rct）值高于最低Rct值127，這表明設計具有良好互連的大型混合結構和大SSA的碳材料將顯著增強電極/電解質界面的電容存儲能力。基于 IL 的電解質。 表現。

圖 3. 基于 3DMC 和 CS 電極的比表面積歸一化電容 (SSAC) 和 EIS 數據。 與使用 a) IL 電解質和 b) 各種類型碳電極的其他系統相比， 、 和 的 SSAC 使用離子凝膠電解質。 c) 低頻和 d) 高頻區域中的圖，e) 源自 45° 相角與弛豫時間常數的波特圖，以及 f)、、、和虛部電容 (C") 與頻率的關系。

為了進一步擴展 3DMC 在柔性和可穿戴電子應用中的適用性，我們使用兩個基于 [EMI][BF4] 離子凝膠的混合電極組裝了全固態柔性 SC。 固態器件具有高度的柔性和可彎曲性，并且在較寬的機械彎曲偏轉范圍內表現出出色的電容穩定性。 在0°、60°、120°和180°不同彎曲角度下記錄的CV曲線顯示，盡管在180°彎曲后，電容幾乎沒有變化。 在平坦狀態和180°折疊狀態之間連續彎曲5000次后，柔性SC的電容保持率為81%。 在以3.5V的電流給設備充電后，柔性SC成功地為五個黑色LED供電，即使完全對折時，這些LED也能發出明亮的光，從而證實了柔性SC的運行穩定性。

圖 4. 使用基于 [EMI][BF4] 離子凝膠的混合電極的全固態柔性 SC 的電物理特性。 a）全固態對稱SC的示意圖。 b) GCD 曲線和 c) 基于 0.5 至 50 Ag-1 的各種電壓密度的柔性 SC 的速度保持。 d) 柔性 SC 與之前報道的柔性超級電容器的圖表。 e) 在平坦狀態和 180° 折疊狀態之間進行 5000 次連續折疊循環后測量的電容保持率。 f) 在完全折疊狀態下使用單個柔性 SC 成功操作五個紅色 LED 的案例。

這項工作中獲得的結果為設計適用于高性能可變形能源供應裝置的可變形但動態平坦的離子液體電解質的碳材料提供了形態學見解。