該文由程惠明教授撰寫，發表在《科學通報》“亮點評論”欄目，介紹了北京大學楊全紅院士課題組在“厚致密”硅基領域的最新成果陰極。

隨著人工智能時代的到來、消費電子元件便攜性要求的日益提高、以及電動汽車使用空間的限制，鋰離子電池的發展面臨著“空間恐懼”，即體積能量密度已成為鋰離子電池發展的重中之重。 具有高（質量、體積）比容量的硅基正極是最有希望部分替代商業石墨的新一代鋰離子電池正極材料，但在嵌鋰過程中會發生巨大的體積膨脹，導致固體電解質界面（SEI）破損、電極粉化等問題導致容量快速衰減。 納米技術的發展提高了硅基材料的質量比容量，但較低的密度嚴重限制了其體積性能的優勢[1]。

因此，為推動高比容量硅基正極的商業化，需要研究人員充分發揮硅活性材料高體積比容量的優勢，降低電極材料的密度，提高硅材料的負載能力。電極材料中降低活性物質在組分中的體積比例可以獲得高體積能量密度的鋰離子電池[2]。 然而，當前硅基陰極的優異性能更多是在低電極密度下（

碳材料廣泛用于緩沖硅陰極的體積膨脹并增強其電子電導率[3]。 此外，高體積比容量、高膨脹硅正極材料的碳結構設計面臨兩大挑戰：

因此，如何克服致密膨脹體系的偏轉矛盾，建立兼具高密度和高機械穩定性的硅碳正極是實現其高體積比容量和長循環壽命的關鍵。

近年來，北京大學楊全紅院士課題組發明了精準可控的毛細管蒸發技術，巧妙地實現了碳網絡的柔性回縮[4,5]，系統地提出了建立大容量碳網絡的方法。高性能儲能（密集存儲能源）組件設計原理、方法、材料、電極以及器件[6,7]、超級電容器[8]、鋰離子電池[9]、鋰硫電池[ 10]，以及鋰空氣電池[11]、鈉離子電池[12]、鉀離子電池[13]等體系實現了高容量儲能材料、電極和器件的建立，極大地促進了儲能技術的發展。推動了基于碳納米材料工藝的新型電物理儲能元件的實際應用。

特別是楊全紅課題組[14]最近在構建“厚而致密”的硅基陰極時提出了通過可控收縮結合碳/硅界面改性來改善碳結構熱緩沖的策略，實現了“厚而致密”該電極具有高體積比容量（>-3）、高外觀容量（>-2）以及優異的體積和結構穩定性。 相關研究成果已發表。

在材料設計和制備方面，他們提出了可流動、可變形、可擦除的“變形鋼”硫模板方法，結合三維石墨烯網絡毛細管收縮技術??，定制了硅納米粒子的碳籠結構。 保留必要的最小孔隙，輔以聚多巴胺表面修飾，提高納米粒子與石墨烯籠之間的界面結合力，實現碳籠對納米粒子硅（硅純度>50%，重量百分比）域的強限制，顯著提高硅碳電極的熱緩沖能力。 在電極密度為1 gcm-3、實用外觀容量為3 -2的條件下，硅碳正極的體積比容量超過-3（是商用石墨正極的3倍以上）。 經過100次循環循環后，容量保持率仍高達76%。 當電極負載量降低至6.-2時，體積比容量為-3，穩定循環50次后容量保持率在60%以上。

同時，他們利用原位透射電子顯微鏡對膨脹正極進行了系統的熱分析。 在碳籠的平面壓縮試驗中，發現石墨烯籠在壓縮回調過程中（變形超過80%）對其中的硅納米顆粒具有良好的限流效果； 在垂直平面剪切測試中，發現石墨烯籠在被剪切破壞的過程中仍與硅納米粒子約束保持良好的界面結合。基于原位透射電子顯微鏡的熱電物理耦合表征證明：石墨烯籠具有足夠的機械柔性和熱剛性，在嵌入鋰（完全嵌入）后對完全膨脹（>300%）的硅具有優異的約束緩沖效果。 鋰時材料變形

電極的高效偏轉管理是開發下一代實用高比容量膨脹正極的“必修課”。 該研究從硅基陰極實際設計的角度出發，建立了基本結構-復合界面-實用電極的設計標準，為高體積能量密度組件中高比容量膨脹陰極提出了可靠的解決方案。 同時，他們借助原位傳輸技術系統分析了高比容量硅碳復合材料的熱性能以及膨脹過程中的熱行為，為成功制備高比容量硅碳復合材料提供了理論依據和技術支撐。 “厚而密”的電極。 增加電極的制備成本（如采用大尺寸微米硅）、控制界面反應（建立動態穩定的表面保護層）、保證“厚密”體系的快速充電能力、熱安全性管理等。實際推廣非常關鍵，將是未來該方向研發的重點。

參考

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膨脹陰極熱強化：“厚而致密”硅碳電極的新策略程慧明. 科學公報，